您可以按照以下步骤暂停iPhone同步相册：

打开iTunes应用程序并将您的iPhone连接到电脑。

在iTunes界面中，单击您的设备图标，然后选择“照片”选项。

在“照片”选项卡下，取消选中“同步照片”复选框。

如果您只想暂停同步某些相册，可以选择“选定的相册”选项，并取消选中需要暂停同步的相册。

确认您的更改后，单击“应用”按钮，iTunes将停止同步相册。

需要注意的是，如果您使用iCloud照片库来同步照片，您可以在iPhone设置中暂停iCloud照片库同步。您可以按照以下步骤操作：

打开iPhone的设置应用程序，并选择“iCloud”。

在iCloud选项下，找到“照片”选项。

在“照片”选项下，将“iCloud照片库”选项切换为关闭状态。

确认您的更改后，iCloud照片库将停止同步相册。

请注意，如果您暂停iCloud照片库同步，您可能无法在多个设备上访问相同的照片。如果您需要在多个设备之间同步照片，请确保重新启用iCloud照片库同步。